All'interno del Palazzo appartenuto alla famiglia Cajani, bell'esempio di residenza signorile del XVIII secolo, è ospitata al primo piano, una sezione del Museo della Ceramica a lustro di Gualdo Tadino in cui è esposta la collezione civica di ceramiche. Oltre all'esposizione di manufatti prodotti a Firenze, Pesaro-Urbino, Deruta, Urbino, la parte più consistente è quella dedicata alla produzione di Alfredo Santarelli, artista locale che aveva la sua fabbrica in via Monina, adiacente a Casa Cajani.

Nei tre piani sottostanti si sviluppa il Museo archeologico dedicato agli Antichi Umbri, il misterioso popolo che lo storico Plinio il Vecchio definisce come il più antico d'Italia: vi sono collocati oggetti quotidiani, armi, vasi attici, frammenti rinvenuti nel territorio di Gualdo Tadino dagli anni Venti agli anni Cinquanta del secolo scorso da Enrico Stefani, archeologo che partecipò agli scavi del palazzo di Cnosso a Creta oltre ad altri importanti reperti recuperati dalla Soprintendenza Archeologica per l'Umbria nella campagne di scavo condotte dal 1993 al 2009 presso il sito archeologico di Colle i Mori, luogo dove è stato rinvenuto un abitato arcaico unico nel suo genere.