Nell'Ottocento al museo pervennero grandi lasciti gentilizi, tra cui vi erano capolavori di Tintoretto, Van Dyck, Sebastiano e Marco Ricci, Luca Giordano, Tiepolo e Piazzetta. Una raccolta di 33 disegni di Palladio fu donata al museo da Gaetano Pinali nel 1839.

Dopo il restauro dei vicini Chiostri di Santa Corona (1991), le collezioni archeologiche e naturalistiche furono spostate in quella sede più ampia.

Il museo ospita attualmente le collezioni di pittura e scultura, il gabinetto dei disegni e delle stampe e il gabinetto numismatico. Tra i dipinti, una serie notevole è costituita dalle pale d'altare provenienti dalla distrutta chiesa di San Bortolo (Bartolomeo), opera di Bartolomeo Montagna, Giovanni Bonconsiglio, Cima da Conegliano, Giovanni Speranza e Marcello Fogolino. Tra le opere a carattere civile, sette lunettoni raffiguranti Glorificazioni di Podestà veneziani, di Jacopo Bassano, Francesco Maffei, Giulio Carpioni.

Il più recente lascito di Neri Pozza è infine costituito da sculture e incisioni dello stesso artista e dalla sua collezione d’arte contemporanea, con opere di Carlo Carrà, Filippo De Pisis, Virgilio Guidi, Osvaldo Licini, Ottone Rosai, Gino Severini, Emilio Vedova, Mario Mafai, Arturo Martini, Pablo Picasso.