Le raccolte del Museo sono formate in massima parte da reperti dagli scavi condotti nel sito da oltre 50 anni. Ad essi si aggiunge un piccolo nucleo di materiali acquistati a Taormina da P. Orsi o a lui donati o provenienti da ricerche da lui condotte, come nel caso dei corredi di tre sepolture di Cocolanazzo di Mola (scavi 1919), che, risalenti alla seconda metà dell’VIII secolo a.C. , rappresentano l’evidenza più efficace dell’incontro tra coloni greci e popolazioni locali, sicule. Sempre a P. Orsi, e alla sua attenta vigilanza sull’allora fiorente mercato antiquario di Taormina, si devono gli utensili da un ripostiglio della tarda età del bronzo di Malvagna e lo splendido elmo decorato a sbalzo (primi decenni del IV secolo a.C.) da Moio, entrambi siti della bassa valle dell’Alcantara.
Un’ultima eccezione è costituita da un’acquisizione molto più recente. Si tratta dell’arula (530 a.C.) Heidelberg–Naxos con sfingi affrontate, ricomposta da P. Pelagatti, ricongiungendo un frammento conservato presso il Museo dell’Università di Heidelberg ed un frammento da lei stessa acquistato nel 1973 a Giardini. L’effettiva ricomposizione, avvenuta solo nel 1997, ha arricchito il Museo di un esempio notevole di coroplastica prodotta a Naxos sul finire del VI secolo a.C.