Nato per ospitare la collezione che il barone Giuseppe Baroffio Dall'Aglio (Brescia, 1859 - Azzate, Varese, 1929) donò al Santuario di S. Maria del Monte, il Museo Baroffio vide confluire in sé anche il patrimonio del Museo del Santuario.
Da allora e fino ai nostri giorni è andato costantemente arricchendosi grazie a numerose donazioni, accrescendo un patrimonio di notevole interesse che dal 2001, per volontà di Mons. Pasquale Macchi, si offre a tutti in veste restaurata e ampliata.
La visita in museo consente di tuffarsi nella storia del Sacro Monte di Varese, con alcuni capolavori dell'arte lombarda, come la scultura raffigurante la Madonna con Bambino (1196 circa) di Domenico e Lanfranco da Ligurno, le miniature di Cristoforo de' Predis (1476) o i tessuti donati da Ludovico il Moro (1494 – 1495) e contemporaneamente di volare lontano, sulla scia delle tante opere fiamminghe e olandesi o verso alcuni protagonisti dell'arte italiana ed europea del XX secolo, come Guttuso, Sironi, Bodini, Matisse e Rouault. Il museo conservava uno studio preparatorio del Bacco di Leonardo da Vinci, rubato nel 1974.