Il Museo raccoglie i reperti dell'ampia necropoli etrusca (fine IV - I secolo a.C.) rinvenuta nel promontorio di Castiglioncello nel corso degli importanti lavori di urbanizzazione del centro degli inzi del 900'.

A seguito di alcune segnalazioni, Milani condusse una prima campagna di scavi governativi nell'area dell'attuale Piazza della Vittoria e dell'adiacente parco del Castello Patrone (oggi Pasquini) nel 1903. Gli ulteriori rinvenimenti effettuati negli anni successivi durante la costruzione della ferrovia ed il rischio di trafugamenti portarono ad una seconda campagna di scavo tra il 1905 e il 1908.

Sono inoltre conservati alcuni reperti (pesi di telaio, ceramica a vernice nera, pesi in piombo, monete) provenienti dall'area su cui sorge il Museo e probabilmente riferibili ad un edificio templare, come lo stesso Milani aveva ipotizzato.