La Biblioteca del Sacro Eremo di Camaldoli, dedicata all'umanista camaldolese Ambrogio Traversari (1386-1439), fu edificata nel 1622 in sostituzione della sede più antica situata nei pressi del guardaroba della Sacrestia, fatta costruire nella seconda metà del secolo XV dal Priore Generale Mariotto Allegri (1410-1478) abbellita dai bassorilievi di Gregorio di Lorenzo, che lavorò agli appartamenti degli ospiti del Palazzo Ducale di Urbino.

Il patrimonio librario venne accresciuto grazie alla legislazione di Martino III, Priore generale, il quale inserì nelle Costituzioni del 1253 la norma che permetteva il possesso personale di libri a coloro che entrando in monastero avessero già compiuto studi.

L'edificio che ospita la biblioteca fu ricavato dalla sopraelevazione della cella di San Romualdo nel 1622. Consta di tre parti: il vestibolo, che ospita attualmente il fondo librario del conte Girolamo Mancini oggi Bardi-Boccaccini (tremila volumi circa dal sec XVI al 1831), la sala monumentale, "un'ampia sala ornata all'intorno da un intercolonio d'ordine toscano con soffitto a cassettoni ove in ventisette sfondi sono dipinti a olio gli evangelisti, i dottori della chiesa ed alcuni letterati camaldolesi", e il deposito dei libri proibiti, dove ora si conservano i manoscritti.

Una tipografia era attiva nel Monastero di Camaldoli, un tempo FonteBona, che operò dal 1520 fino al 1595 per la stampa di libri liturgici e opere riguardanti l'Ordine dei Camaldolesi. La Regola della Vita Eremitica di Paolo Giustinian del 1520 è il primo libro ad essere stato stampato nell'aretino.