Il museo nasce nell’ottica di recupero delle antichità che tanto ha caratterizzato il fermento culturale di Capua nella seconda metà dell’Ottocento. Tra il 1854 e il 1859, infatti, il Cardinale Giuseppe Cosenza, durante i lavori di ristrutturazione della Cattedrale, iniziò la raccolta dei frammenti delle lapidi dispersi nel cortile del giardino e dell’episcopio. Da quel momento in poi, passando attraverso la sistematica organizzazione delle antichità operata dal canonico Jannelli, gli oggetti in mostra hanno ricevuto diverse sistemazioni fino ad arrivare a quella attuale.
L’intento di tale operazione, da subito, è stato quello di conservare al suo interno i materiali provenienti dalle cappelle della Cattedrale, distrutta sotto i bombardamenti del 1943, e dalle chiese chiuse al culto perché dissestate dal terremoto del 1980. Nel primo livello del Museo Diocesano sono conservati diversi dipinti di particolare importanza che vanno dal XIV al XVIII secolo, diverse opere marmoree, tra le quali alcuni capitelli databili dal X al XIII sec., un frammento di lastra sepolcrale con testa di guerriero della prima metà del XIV secolo, stemmi episcopali e di nobili casate oltre a diversi arredi sacri. Nel secondo livello sono esposte alcune opere in marmo tra cui spiccano delle urne cinerarie datate tra il I e il III secolo d.C.
Per ragioni cautelative non sono stati esposti alcuni manufatti preziosissimi come le coperte dell’Evangelario di Alfano, l’Exulter, rotolo membranaceo, e la rosa d’oro (dono di papa Benedetto XIII alla Chiesa di Capua), è invece possibile trovare all'interno collezioni di argenti, paramenti sacri, dipinti, manufatti lapidei e frammenti di pavimento maiolicato tutti provenienti dalla cattedrale di Capua, oggetti di grande valore, insieme a stemmi ed iscrizioni che ornavano, un tempo, le cappelle della cattedrale e che gli eventi bellici del 1943 rovinarono insieme con essa.