Il museo è diviso in tre sezioni che corrispondono ad altrettante interpretazioni della figura del brigante.

La sezione Ragioni della Storia presenta le motivazioni che per circa cento anni, dalla fine del XVIII secolo alla fine del secolo successivo, resero legittima la persecuzione nei confronti dei briganti, raggiungendo livelli di ferocia omicida al di fuori della legge.

La seconda sezione Ragioni del Mito mette in luce una prospettiva diversa della figura del brigante, quella cultura cosmopolita di artisti e dei ceti non egemoni. Sono espressione di questa voce fogli volanti, racconti popolari, opere liriche, testi letterali e teatrali, incisioni, dipinti fino alle più recenti opere cinematografiche.

La sezione Ragioni del Luogo consente di accostarsi alla figura del brigante per recuperarla come risorsa in particolare in relazione al territorio. Terra dei briganti, che nel corso dell’Ottocento ha rappresentato un marchio di infamia, diventa un bene culturale da recuperare e valorizzare per turisti e nuove generazioni.

Il Museo è dedicato anche a Michele Pezza, detto "Fra' Diavolo", nato a Itri il 10 aprile 1771 e morto a Napoli l'11 novembre 1806.