L'edificio odierno fu costruito sul luogo di una più antica chiesa, il "monastero di Santa Maria degli Angeli", eretto nel 1450 circa per le "Nostre Sorelle bianche", ossia donne consacrate secondo la Regola del Carmelo. Solo in seguito, per motivi storici, divennero monache di clausura. Qui visse e morì Santa Maria Maddalena de' Pazzi appartenente alla nobile famiglia fiorentina, come ci ricorda una lapide posta sulla parete esterna del convento su Borgo San Frediano.

Nell'ex refettorio (ora aula magna) si ammira il grande affresco della Cena di Gesù dopo il digiuno nel deserto di Bernardino Poccetti, un tema variante rispetto all'Ultima Cena, tipica dei refettori conventuali. Sulla parete destra del transetto si trova la tela Madonna in gloria e santi di Francesco Curradi dipinta nel Seicento. Sempre nel transetto una grande pala proveniente dalla vecchia chiesa, la Crocifissione con i santi e il Martirio di San Lorenzo di Jacopo del Sellaio. Nella terza cappella da sinistra, detta Cappella di San Bernardo, è conservata la Madonna del sorriso, una statua in legno scolpita tra il XIII ed il XIV secolo oggetto di devozione popolare. La stessa cappella è decorata da affreschi di Pier Dandini con episodi della vita del santo fondatore dell'ordine cistercense (1688-89).