La collezione museale è di tipo storico e contiene l'arredamento appartenuto all'avvocato Bartolo Longo e alla consorte, la contessa Marianna De Fusco. Nel Villino sono custoditi effetti personali e altro materiale di interesse storico, attinente sia alla fondazione e all'ampliamento del Santuario di Pompei, sia ad altre attività promosse dal Beato, come la scuola di tipografia e legatoria o la scuola di incisione e intaglio. Questi oggetti sono collocati nelle diverse stanze: la ricomposta camera da letto del Beato, lo studio e una serie di preziosi cimeli storici consentono al visitatore di leggere la storia locale, attraverso l'infaticabile opera del fondatore di Pompei. Entrando, sulla parete di sinistra si trova una cartografia del XVIII secolo (Rizzi-Zanone), che illustra il territorio della Valle di Pompei prima della fondazione della città. Nella stanza a sinistra si conserva una carrozza coupée nera, simile a quella usata da Bartolo Longo nei suoi viaggi.