Il Museo fu istituito con lo scopo principale di raccogliere i numerosi reperti archeologici sparsi sul territorio, venuti alla luce nel corso di lavori. Nel 1911, in occasione del 50° Anniversario dell’Unità d’Italia, furono raccolti i reperti risorgimentali e della epopea garibaldina per essere inviati a Napoli alla Mostra Nazionale. Il Museo prosegue la narrazione della storia di questa città laddove si ferma quella raccontata dal Museo Archeologico dell’antica Capua, in una continuità temporale che offre ai visitatori tremila anni di storia.

Il nucleo più consistente è raccolto nella Sala del Risorgimento, dove sono esposte le testimonianze dei primi moti di rivolta e dei processi che ne seguirono, e nella Sala della Battaglia del Volturno, che conserva autografi di Garibaldi e le bandiere di combattimento, insieme ad alcune delle armi che furono usate nel combattimento finale del 1 Ottobre 1860 contro l’esercito borbonico.

Il Museo ospita anche una sezione di minerali e fossili, e una raccolta di antiche cartoline e foto d’epoca, nonché opere di pittori contemporanei qui nati, come Antonio Sicurezza e Zacarias Cerezo, acquerellista spagnolo. Una sala è dedicata a Nicola Salzillo, scultore di opere religiose lignee, qui nato nel XVII secolo, che acquistò fama in Spagna, padre del più celebre Francisco, notevole esponente del barocco spagnolo. Il Museo ingloba anche la chiesa conventuale degli Alcantarini, sul cui altare spicca una tela di Luca Giordano, e il sottostante cimitero con sepolture a seduta.