Il Museo si sviluppa in tre sale e conserva opere d'arte provenienti dalle antiche parrocchie medievali non più esistenti, dalle chiese di conventi e monasteri, dalla Cattedrale e anche dal territorio dell'antica diocesi di Catanzaro. Il nucleo più consistente si attesta in ciò che era il Tesoro della Cattedrale a cui fanno rifermato numerosi paramenti sacri e, in modo particolare, la ricca argenteria, scampati entrambi dalla distruzione e dai trafugamenti dell'ultima guerra.

Tra i pezzi più interessanti: il calice siciliano di frà Lorenzo da Catanzaro del 1654 della chiesa dell'Osservanza, la croce astile della Cattedrale del 1695 opera di Giovan Battista Buonacquisto, l'ostensorio del 1792 dell'ex monastero di S. Chiara, il calice con l'Assunta e le Virtù teologali in argento dorato e pietre ornamentali di mons. Raffaele M. De Franco opera di Gennaro Romanelli, l'ostensorio d'oro del Congresso Eucaristico Regionale del 1933 opera di Giuseppe Guelfi.